撒占友，吴静波，陆卫东，杨永亮，张 鑫，卢守青，刘 杰
（1.青岛理工大学安全科学与工程系，山东青岛 266520；
2.青岛理工大学山东省重点行业领域事故防范技术研究中心，山东青岛 266520；
3.新疆工程学院安全科学与工程学院，新疆乌鲁木齐 830023）
随着人类社会发展进步，全球经济对工业生产的需求和人类对生活的需求使得大量CO2排放到大气中，CO2引起的全球变暖与极端气象等事件对人类生活生产造成巨大影响。全球温暖化促成了《气候变动框架条约》、《京都议定书》等文件的构建，目的就是将大气中温室气体量控制在可接受的安全水平内。中国已经是世界第一大CO2排放国，习近平宣布中国力争在2030 年前达到二氧化碳排放峰值，争取2060 年前实现碳中和。李侠祥等[1]研究证明，中国CO2排放量将在2030 年左右达到峰值。为了减少CO2向大气中排放，学者们提出二氧化碳地质封存技术，目前公认较好的封存场所为废弃油气藏、深部咸水层和不可开采煤层[2]。
深部不可开采煤层封存CO2利用了煤岩对于CO2的吸附强度大于对CH4的吸附强度，将CO2注入煤层后可以将其内部CH4气体置换出来，这种方法称为CO2强化煤层气开采技术（CO2-Enhanced Coalbed Methane Recovery，CO2-ECBM），注气技术最早被用于石油开采行业，随着科技发展，注气驱替煤层气增产逐步得到推广使用，此方法封存了CO2的同时还提升了煤层气开采，为企业带来附属经济利益。
为了探究CO2-ECBM 的最佳条件，借助前人的研究成果对煤级、温度、压力、含水率等影响因素，以及煤层内气体运移理论及吸附模型进行分析总结，利用VOSviewer 软件从时间角度分析并预测了CO2-ECBM 的研究趋势。
煤对气体吸附能力受多方面因素作用，为此从CO2-ECBM 的主要影响因素，也是众多学者的主要研究方向，即煤级与孔隙结构、温度与压力、水分含量等因素方面对CO2-ECBM 过程进行分析。
1.1 煤级与孔隙结构
研究不同煤级煤对气体吸附能力的差异性主要从宏观与微观2 方面分析。宏观指的是直接利用不同煤级煤对CO2、CH4等气体做吸附等温曲线，分析不同煤对气体吸附情况；
微观指的是通过射线、图像等手段，从煤的孔隙结构、化学结构、粒度、可压缩性、吸附热等多方面分析吸附性能。
孔隙结构影响煤对气体吸附量，研究发现，在煤化过程中，煤吸附孔结构受其变质程度影响，随着煤级增加，比孔体积与比表面积呈U 型变化，即先减小后增大的趋势，在镜质组最大反射率（R.max）约为1.3%时达到最小值[3]，而煤变质程度是通过其比表面积影响吸附能力的[4]。孔结构中大孔范围随着煤级增大而逐渐减小，孔隙结构趋于简化，高阶煤级中微孔结构开始增加，裂缝趋于良好定向扩展[5-6]。基质压缩会影响煤微孔状态，而基质压缩系数与煤级之间呈先减小后增大，再减小的三次函数关系，拐点位于R.max约为1.3%与2.5%处[7]。
根据Langmuir 单分子层吸附理论，煤对气体吸附量受Langmuir 体积与Langmuir 压力影响，而2 个变量又受到煤变质程度的影响，随着R.max增大，Langmuir 体积呈先增大后逐渐稳定的趋势，而Langmuir 压力则呈先减小后增大的趋势，低阶煤和高阶煤的Langmuir 压力大于中阶煤的Langmuir 压力，说明在降压过程中，低阶煤与高阶煤中的吸附气体比中阶煤中的吸附气体更容易解吸[8]。Langmuir 方程不适用于不同煤级煤对三元混合气体等温吸附的描述，而多项式模型可以准确表达该过程，应用多项式模型表明中级煤对气体的吸附量最低，这与以往单组分气体吸附结果不同，说明混合气体的组分与比例对煤吸附情况有一定影响[9]。
1.2 温度与压力
经过长期研究发现CO2大多数情况下优先于CH4被吸附，注气压力越高则驱替效率越高[10]，但低煤阶煤的CO2/CH4吸附比值随压力增加而降低[11]，原因可能与吸附质在大孔或微孔中的表观扩散系数有关，CO2的动力学直径较CH4与N2的动力学直径更小，则其表观微孔扩散率更大，同时有研究表明CO2的表观大孔扩散率也大于CH4与N2，这就导致CO2气体分子可以进入CH4或N2无法渗透的微小孔中[12]。
在常压阶段，吸附量与压力呈正相关，压力是影响吸附量的主要因素；
而低压阶段，温度是影响吸附量的主要因素，压力降低，温度影响力增大[13]。同一压力下，吸附量曲线随温度呈现先增加后下降的趋势，在40 ℃时达到最大值，因此认为40 ℃为最佳驱替温度[14]；
而在注气压力为1.4 MPa 时，置换单位量CH4所需的CO2最少，因此认为1.4 MPa 为最佳注气压力[15]。Levy 等[16]研究结果表明在5 MPa、30 ℃状态下，温度每升高1 ℃，甲烷吸附量减少0.12 mL/g。
煤吸附气体影响煤的渗透率，同时渗透率反作用影响着气体在煤层中的扩散渗流。魏建平等[17]、袁梅等[18]研究了应力、孔隙压力和温度耦合下对煤体渗透率的影响，表明高应力状态时，渗透率与温度呈负相关；
低应力状态时，渗透率与温度呈正相关，学者认为这种现象可能与煤基质内、外膨胀效应有关；
而袁梅实验结果表明煤体渗透率与孔隙压力间呈指数关系，孔隙压力恒定时，渗透率随温度增加而下降；
吴迪等[19]、李晓泉等[20]的研究结果表明气体吸附量随体积应力增加而减小，CH4驱替效率同时降低，原因可能是有效体积应力的增加降低了煤层渗透率。
1.3 水分含量
研究水分的影响主要集中在水对煤储层吸附特性、对煤层变形及渗透率、对气体渗流运移等方面。研究手段通常为在相同条件下，采用干煤样与不同含水率煤样、高压注水煤样的对比实验。
注水煤样的Langmuir 压力与Langmuir 体积均高于干煤样和水平衡煤样，同时注水煤样的等温吸附量也高于另外2 类样品，而随着含水率的增加，平衡水煤样的等温吸附量逐渐降低并与之呈对数函数关系，究其原因，是高压注水增大了煤样渗透率，其渗透率显著高于干煤样的渗透率，而干煤样渗透率略高于平衡水煤样渗透率，且平衡水煤样的渗透率随含水率的增大而降低，水堵塞或填充了煤样的部分微孔，占据了吸附位，降低了微孔体积，减少了气体可运移或吸附范围，最终使煤层气体等温吸附量降低[21-26]。另有学者认为水分以引起煤变形与力学性质变化的方式影响渗透率，且在扩散速率方面，其对CH4的影响大于对CO2的影响，随着含水率降低，杨氏模量增大，并表明煤在失去水分后会硬化[27]。
孔隙压力增大会降低煤渗透率，但随着含水率增加，孔隙压力对渗透率的影响减弱，而水分子对渗透率作用增强[28]，虽然煤的渗透率随含水率的增加而降低，但两者之间并不是简单的反相关线性关系，而呈负指数函数关系[29-30]。即使水分显著降低了煤对气体的吸附能力，但煤样对CH4及CO2的吸附量仍然随煤级的增加呈线性增加的趋势，其中高煤级水平衡煤样对气体吸附量的降低幅度较小[31]。
水分还影响煤储层气体含量与渗流速度。随着含水率上升，水分子封堵孔裂隙，使其中甲烷气体难以运移，加大抽采难度。但有学者认为在抽采作用下，含水率较高煤的气体含量下降速度却更快，压力下降幅度也更大。文献［32］研究了煤层含水率分别为0.54%、1.09%、11.6%时的抽采效果，结果表明，水分子占据了吸附位，降低了煤对气体的吸附能力，使裂隙系统中游离气含量增加，使煤储层中形成更大的气体压力，因此，在抽放过程中，瓦斯压力与瓦斯含量下降速度更快。另外，增加煤层有效应力，气体渗流速度以二次函数关系递减，该函数的应力敏感区位置与渗流速度取决于煤层含水量。同时，含水率增加会降低煤体黏聚力和内摩擦角[33]。因此，在建立模型或设计开采方案时考虑水分因素是很有必要的。
对CO2-ECBM 理论的研究，主要集中于吸附模型、煤岩对气体吸附机理、气体在煤层中流动特性以及煤层流固耦合等方面。
2.1 气体运移理论
气体在煤层中运移总体分为2 种类型：一是在孔径r＜1 μm 时做扩散运移；
二是在孔径r≥1 μm时做渗流运移[34]。CH4在煤层中运移是解吸-扩散-渗流相互作用，相互影响的复杂机制，在注气井与产气井压差作用下，裂隙中CH4发生渗流向产气井运移，使孔隙与裂隙中CH4产生浓度差，孔隙中CH4发生解吸，在浓度差作用下孔隙中CH4发生扩散向裂隙运移[35]。同理，注入CO2后也会引起渗流-扩散-吸附过程，最终在多因素作用下造成CO2-ECBM，而CH4在水饱和煤中运移有2 个阶段，分别由毛细管力控制和扩散控制[36]。
根据Knudsen 数，可将气体扩散分为Fick 扩散、Knudsen 扩散和过渡型扩散，在不同孔径中扩散类型是不同的，由于煤体存在多种尺寸孔径，所以气体在煤体中扩散类型是多样的[37]。但扩散性能受到温度、压力及水分等多因素影响，且该过程是非热力平衡的，扩散系数会随温度升高而增大[38-39]。
在研究CO2-ECBM 模拟时主要有3 种思路，即单孔单渗、双孔单渗与双孔双渗，大多数模拟研究基于双孔单渗假设。双孔单渗假设指的是煤被看作是由孔隙和裂隙组成的双重固体介质，孔隙和裂隙分别是吸附态甲烷和游离态甲烷存在的主要场所，气体在孔隙中运移主要以扩散为主且符合Fick 定律，在裂隙中运移以渗流为主且符合Darcy 定律，在分析过程中仅考虑裂隙渗流，而忽略煤基质渗流的情况。但气体渗流在很多情况下并不符合达西渗流，而满足非达西渗流，非达西渗流状态也是学者的研究重点。
2.2 气体吸附理论与数学模型
气体吸附理论及其表达式见表1。
表1 气体吸附理论及其表达式Table 1 Gas adsorption theory and its expression
1916 年，朗格缪尔首次通过研究固体表面吸附特性，得出单组分单分子层的状态方程；
1931 年，Markham 与Benton 将其扩展为双组分气体吸附，之后又发展为多组分气体吸附，但Langmuir 方程的本质仍然是基于均匀表面单分子层吸附。现代理论认为，固体表面层是不均匀状态，如此形成不同的活性中心，导致被吸附气体并非平铺于吸附剂表面，可能是1 个气体分子被多个相邻活性中心吸附，根据此理论，学者总结出适用于不均匀表面的Freundlich 经验方程。
学者认为煤层对气体吸附是由范德华力引起的物理吸附，则吸附状态不仅为单分子层吸附。1938年，Brunnuer 等提出多分子层吸附理论及模型，之后在考虑到吸附层不是无限大，而是有限制的，仅能吸附层的基础上，将模型发展为3 参数BET 方程，当为1 时，即为单分子层吸附；
1947 年，理论进一步发展，Dubinin 分别与Radushkevich、Astakhov 提出微孔填充理论和最优体积填充模型。此外，还有Ideal Adsorbed Solution（IAS）理论，用于计算气体吸附量；
Simplified Local Density（SLD）理论，用于计算CH4吸附密度，得到绝对吸附量。
Rupple 等[40]表明利用Langmuir 方程能很好表达煤对CH4的吸附，但随着学者们的深入研究，发现Langmuir 方程的拟合结果并不理想，而微孔填充理论更符合实际。崔永君等[41-42]通过研究发现煤吸附CH4拟合精度高低顺序为：n=1 时的D-A 方程>Langmuir 方程> D-R 方程>BET 方程；
于洪观等[43]研究发现煤吸附CO2拟合精度高低顺序为：BET 方程＞Langmuir 方程＞D-A 方程＞D-R 方程。
模型只是研究煤吸附气体行为的工具，某种模型对于某种煤的吸附预测较好，但对另一种煤的吸附预测可能并不理想，因此，研究时因考虑不同煤的特性，煤与气体间相互作用情况，不能盲目使用模型进行分析。
2.3 注气驱替甲烷研究
向煤层中注入非CH4气体可以有效驱替CH4，达到增产目的。Fulton 等[44]与Reznik 等[45]分别在低压与高压下向煤样注入CO2，结果表明注CO2能提高CH4产量，且加大注入压力能提高CH4生产率。一些学者向煤样中注入CH4、CO2、N2的二元、三元混合物，结果显示CO2在与CH4的吸附中占有优势，而N2在与CH4的吸附中处于劣势，由此可说明气体的吸附能力为CO2＞CH4＞N2[46-48]。
混合气体在煤层中的吸附不是独立的，而是彼此之间存在吸附竞争现象，处于此消彼长的状态[49]，并且这种竞争性在变压吸附过程中直接影响到各组分的吸附解吸情况[50]。CO2与N2虽然都能驱替CH4达到增产目的，但原理是不同的，N2是通过降低甲烷有效分压使CH4从孔隙中解吸出来，而CO2是分压与竞争吸附的作用[51]；
注入气体还有携带与稀释的功能，注入气体流量越大，则置换作用越弱而携带与稀释作用越强[52]。煤对气体的吸附是物理吸附，其吸附解吸情况与气体注入顺序无关，只与气体吸附前后状态有关，气体的沸点、吸附势阱及分子热运动剧烈程度等都可影响煤层对气体的吸附[53-54]。
综上所述，在提高CH4采收率方面，注入CO2比N2更有效，100%的CO2对CH4的抽采效果要优于CO2与N2混合气的效果。
我国提出力争2030 年前实现碳达峰，2060 年前实现碳中和的“双碳”目标[55]。碳达峰是指一定空间范围内年碳排放总量达到工业化以来最高值，进入平台期，之后逐渐降低的状态；
碳中和是指CO2等温室气体的排放与吸收相同，实现正负相抵，即排放到大气中的CO2等温室气体净增量为0[56]。任世华等[57]、桑树勋等[58]认为发展CO2-ECBM 技术，推动碳捕获、利用与封存对碳减排具有重要作用。利用不可开采煤层封存CO2并将其中煤层气开采出来，在保护环境同时增加企业收益。
1972 年，Every 等发现CO2气流可以有效去除碎煤中CH4，1977 年，他们将所有与向煤层注入CO2驱替CH4有关的内容申请了发明专利[59-60]。自此，众多国家在这方面做了许多先导性试验。美国是开采利用煤层气最早的国家，学者们在圣胡安盆地实测收集了大量数据并加以分析，验证了“基质收缩理论”，阐述了CCS 项目可能性[61]。之后在科罗拉多州盆地做了N2增强煤层气生产试验，但结果是失败的，N2既没有取代CH4也没有促进CH4解吸[62]。2001 年，波兰启动欧洲第1 个煤层封存CO2和提高煤层气采收先导性试验项目，结果显示CO2被煤吸收了，这给长期CO2煤层封存稳定性增强了信心[63]。日本学者研究了该国CO2封存潜力，通过先导试验认识到渗透率对CO2封存或增强煤层气生产的重要性，认为提高煤层渗透率是全球大规模实施CO2-ECBM 的关键之一[64]。加拿大、澳大利亚，荷兰，印度等国也先后在本国开展CO2-ECBM 的先导性试验。
中国在CO2-ECBM 方面研究起步相对较晚，但仍有不少学者以不同埋藏深度为研究对象，定量评价了中国不同煤层范围可封存CO2容量，在地下可封存CO2总容量为14 548 亿t，其中300～1 500 m深煤层范围可封存CO2容量约为120.78 亿t，可增采煤层气达16 320 亿m3，煤层气开发主要为华北与华南煤层气省，而CO2封存的良好位置为沁水、鄂尔多斯、准格尔盆地等[65-68]。中国最早的CO2-ECBM 先导试验是在沁水盆地的中加合作项目，项目取得了不错的效果，结果表明利用沁水盆地高阶无烟煤封存CO2同时提高煤层气产量是可行的，高阶无烟煤相对低阶煤可以用较少CO2驱替出等量煤层气，经济评价良好[69]。
CO2-ECBM 可行性得到验证，但封存的安全性，包括泄漏，存储监测，环境等问题仍然需要大量研究。美国弗吉尼亚州的CO2封存试验点利用作为天然示踪剂，用以检测注入CO2泄漏的可能性。结果表明在上覆地层中检测到碳同位素值，但下伏煤层没有明显CO2泄漏，证明碳同位素仍然是有效监测泄漏问题的示踪剂[70]。
4.1 CO2-ECBM 相关文献和关键词
基于CNKI 数据库检索2010—2021 年期间与“CO2-ECBM”相关文献共计864 篇，利用CNKI 自有计量可视化分析功能得到年度与文献发表数量之间的关系，2010—2021 年国内与“CO2-ECBM”相关文献发表数量如图1。
由图1 可知，在碳达峰大背景下，2013 年后有关CO2-ECBM 研究大幅上升，并在整体上呈现稳步增长趋势，基于CNKI 数据统计，2021 年相关文献量达109 篇，说明CO2-ECBM 在未来仍是热点话题。
从CNKI 和Web of Science 数据库中检索2015—2020 年期间与“CO2-ECBM”相关文献，将所得文献的关键词等信息以适当格式保存。基于VOSviewer 软件导入已存文件，对关键词信息以时间顺序进行分析，2015—2020 年国外与“CO2-ECBM”相关关键词趋向如图2，2015—2020 年国内与“CO2-ECBM”相关关键词趋向图如图3。
由图2 可知，2016 年之前，国外学者研究关键词主要为sorption、strain 及permeability 等为主要内容，也就是从宏观上分析煤层在应力等条件作用下气体运移，吸附情况。2016—2018 年，学者多应用各种模型，在科技手段下对不同煤级煤样的组成成分进行分析，研究组成成分及不同煤阶对吸附的影响，期间以中国地质作为研究对象所贡献的文献居多。近些年研究关键词为pore structure 与specific surface area 等，也就是从孔隙结构等微观角度分析CO2-ECBM 的作用机理，在此基础上研究温度与注气压力、应力等外界条件对煤层渗透率、CH4开采量与CO2封存量的影响更为广泛。
由图3 可知，2016 年之前，我国学者仍然以地质封存潜力评价和注CO2驱替煤层气，以提高采收率为主要研究内容，在宏观上探究中国利用不可开采煤层封存CO2的可行性。2016—2018 年，学者多采用数值模拟手段，利用多物理场耦合方式研究CO2-ECBM 过程，方向逐渐趋向于微观分子模拟，但CH4与CO2的竞争吸附研究仍然是重点。近些年主要从煤体官能团、分形维数、孔隙结构等方面探究其对瓦斯抽采或CO2封存的影响，值得注意是利用液态CO2或超临界CO2研究CO2-ECBM 过程成为一种趋势。
利用CNKI 中可视化分析功能将有关渗透率、孔隙（孔隙结构、孔隙压力、孔隙度）、数值模拟及超临界CO2等4 个关键词按年文献发表数量分析，2010—2021 年国内相关主题文献数量趋向图如图4。
通过对比图2、图3 和图4 可以看出：在2016年之前，都是从宏观上评价煤层封存能力，探究外界条件对煤吸附气体的影响以及注入CO2后煤层内CO2与CH4的竞争吸附原理，在此基础上，研究逐渐趋向于微观，从煤的组成成分，孔隙结构等微观角度出发，在分子学角度分析煤对气体吸附原理及注CO2提高CH4采收率的机理。在CO2-ECBM 过程中，提高渗透率是研究的重点内容，近些年针对渗透率的研究呈上升趋势，利用有限元软件做多物理场耦合模拟更为普遍。由图4 可知，2018 年以后，研究超临界CO2驱替煤层中CH4的文献开始增多，在地底高温高压作用下，注入煤层的CO2并非仅为气态，而呈多种状态共存，有研究表明注入超临界CO2较气态CO2，在提高煤层气采收率方面更具优势。
4.2 问题和展望
CO2-ECBM 能将CO2封存于煤层中，减少碳排放，同时强化煤层气开采，提高经济效益。但CO2-ECBM 在理论研究与技术应用方面面临的困难是客观而现实的，因此要明确该过程的利弊条件，以追求最优效果。为此，从有效性、广泛性、经济性及安全性方面阐明CO2-ECBM 存在的问题。
1）有效性。有效性是CO2-ECBM 实施过程中最需解决的难点，是广泛性、经济性及安全性的基础与前提。CO2-ECBM 的有效性仍有许多问题尚待解决，例如，热-气-水-固-化相互作用对气体渗流扩散的影响；
多尺度煤岩对气体的吸附特征；
超临界CO2的可注性及其对煤层特性的影响；
智能调节压注参数及注入方式的研发；
搭建与工程试验相匹配的大型实验平台；
基于理论数学模型与工程实际，优化数值模拟技术，用数值模拟结果指导工程实践等。
2）广泛性。我国煤田分布广泛，但煤的渗透率普遍较低，提高渗透率的主要方法有水力压裂技术和定向羽状水平钻井技术等，但这2 种方法缺点明显，需要开发合理有效且经济性良好的增渗技术；
目前CO2-ECBM 项目仅以沁水盆地为主，需要不断勘探新的合适煤层，探究不同煤级、不同煤层面积与开采工艺之间的关系；
从匹配封存量、实际封存量、有效封存量及理论封存量等角度评价CO2地质封存量，为CO2-ECBM 技术推广做好准备。
3）经济性。CO2-ECBM 中重要的是有充足的CO2气体来源，现有工业分离法回收的CO2不能满足大规模使用，且经济效益较低，与之相关的工业化CO2捕获、分离、运输及封存能力仍有待提高。另一方面，规模化CO2-ECBM 需要配置相应的设施，一次性投资较大，因此，需要研发经济合理、技术有效的压注采抽技术及配套设施，以期降低CO2-ECBM 经济成本。
4）安全性。从封盖层、裂隙和生产井等方面加强对CO2地质封存安全性和环境风险性的定量或定性安全评价研究；
研发长期耐腐蚀材料，增强CO2注入管道与CH4抽采管道的防腐蚀能力；
优化工艺参数，搭建智能监测系统，防止煤与CO2突出，为CO2-ECBM 打好安全保障。
在国家的大力支持下，在碳达峰、碳中和目标的指引下，在工程实践的指导下，相信中国的科技工作者们一定能克服各种难题，在工业上实现大规模的CO2-ECBM 技术应用。
1）煤级、温度、压力、含水率等因素能通过改变气体自由能、占据吸附位、减小煤体渗透率的方式影响煤的吸附能力，不同外界因素对CO2-ECBM 产气率影响较大，在具体实践过程中应依据当地情况做先导性试验。我国目前实地先导性工程较少，仍处于对煤样的研究过程中，效果较好的先导性试验工程位于沁水盆地等地区。
2）煤体是由孔隙及裂隙组成的双重固体介质，CO2-ECBM 过程是吸附/解吸-扩散-渗流等组成的复杂系统，煤对气体的吸附表征有多种数学模型，但模型只是研究煤吸附气体行为的工具，具体研究应依据不同煤特性，注入气体性质等多因素条件使用不同吸附模型，不能盲目使用模型。
3）基于VOSviewer 软件分析了国内外与“CO2-ECBM”有关文献年度趋向及关键词趋向，结果表明CO2-ECBM 研究在我国处于上升趋势，未来有关CO2-ECBM 热度会进一步增加。国内外对其研究面也逐渐由宏观的地质封存潜力评价、煤对气体吸附状态等转向为从孔隙结构，组成成分等微观或分子领域解释研究气体吸附原理及注CO2强化煤层气开采的最佳条件。随着计算机发展，应用各类软件建立多场耦合模拟也更为普遍。
4）探讨了CO2-ECBM 在理论研究与现实问题之间存在的差异，CO2-ECBM 是复杂过程，其中涉及的有效性、广泛性、经济性及安全性等关键问题仍需进一步研究。
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