罗千里，胡艳芳，马金玉，张盛锐，范中亚，裴金铃
国家环境保护水环境模拟与污染控制重点实验室,生态环境部华南环境科学研究所
水体污染源从来源上可分为外源和内源，外源污染可通过溯源结合截污的方式治理，当外源污染得到控制后，沉积物的内源污染成为水体生态系统修复和管理面临的主要问题[1]。近年来，以城市化、工业化和农业为主的人类活动导致了水体中氮、磷污染物的增加，其中大部分蓄积在沉积物中，使沉积物成为潜在的污染受体和污染源[2-3]。通常情况下，水体中营养盐会通过泥沙和悬浮物的沉降、吸附等作用进入沉积物；
当环境条件发生变化时，累积在沉积物中的污染物会释放到上覆水中，影响上覆水水质[4-7]。随着水环境治理力度的加强，疏浚因能快速去除沉积物中污染物，而成为目前治理富营养化湖库和城市黑臭河流的方式之一。但疏浚在短时期内打破沉积物多年来的内在平衡，改变沉积物物理、化学和生物利用度等条件，会影响沉积物-水界面营养盐的释放过程，而且对水体的改善情况良莠不齐，所以疏浚能否从根源上解决沉积物内源污染问题在国内外仍存在争议。Yenilmez 等[8]研究发现，适当的疏浚量对于控制土耳其Uluabat 湖沉积物中磷的内源释放具有良好的短期和长期效应；
Chen 等[9]发现太湖梅梁湾疏浚6 年后水质又恢复至未疏浚前的水平，但是疏浚却有效减少了沉积物中生物有效磷浓度，降低了沉积物内源释放的风险；
Li 等[10]在研究疏浚对大通湖内源磷负荷的影响时发现，疏浚在短期内可有效削减内源磷负荷，但是随着时间增加，内源磷释放风险逐渐增大。
峡山大溪是练江重要的支流之一，同时也是练江污染负荷最大、污染程度最严重的支流，属于华南地区闸控重污染河流。为改善练江流域水质，汕头市政府于2018 年7 月—2019 年10 月以干湿疏浚结合的方式对练江峡山大溪流域表层底泥进行疏浚。目前关于练江流域的研究主要集中在沉积物污染物分布、水生植被修复及疏浚后对于余方的资源化利用等方面[11-13]，而在疏浚前后沉积物对水体影响方面的研究却鲜有报道。笔者以峡山大溪流域疏浚工程为研究对象，对疏浚前后峡山大溪流域及其支流进行跟踪采样，分析疏浚前后沉积物营养盐浓度的时空变化并进行生态风险评价，通过对比疏浚前后沉积物间隙水和上覆水氮、磷常规污染指标浓度变化，分析疏浚对沉积物中营养盐内源释放的影响，以期探讨疏浚工程实施对河流水质的影响，为相似河流疏浚提供参考。
1.1 采样点位布设和样品采集
峡山大 溪（116°38′E～116°45′E，23°22′N～23°27′N）位于广东省汕头市潮南区峡山街道，属练江流域一级支流，全长6.78 km，包括12 条一级支流，总集水面积为26.1 km2。流域人口约24 万人，人口密度为5 800 人/km2，是广东省平均水平的9 倍。流域内多以印染纺织等工业为主，且多分布在干支流两岸。受产业结构布局不合理、截污不彻底等因素影响，峡山大溪流域长期受纳周边生活污水及工业废水，河道底泥淤积严重，水体黑臭。
2018 年12 月，为开展峡山大溪流域内源治理工作，采用干式清淤和湿式清淤相结合的方式开展疏浚工程，疏浚河段包括峡山大溪流域干流（疏浚长度6.59 km）及泗联（疏浚长度10.51 km）、大潮港（疏浚长度0.98 km）、东山港（疏浚长度1.58 km）、新沟河（疏浚长度1.08 km）、洋内（疏浚长度1.03 km）、石美溪（疏浚长度1.39 km）、涵肚溪（疏浚长度5.24 km）、南中港（疏浚长度0.90 km）、葫芦港（疏浚长度8.93 km）、沙溪（疏浚长度2.24 km）、桃陈（疏浚长度0.81 km）和西港（疏浚长度3.46 km）在内的12 条支流，实际疏浚深度为0.6～1.4 m，疏浚期间干支流水位为0～1 m，总疏浚量为148.6 万m3，采用机械脱水、自然晾晒、固化等方式进行淤泥脱水处理。于2019 年6 月完成全部疏浚工程。根据调查，疏浚前干支流底泥主要以有机质和总氮为主要污染因子，各监测点浓度均严重超过《中国土壤元素背景值》[14]中有机质和总氮背景值，总磷浓度均未出现超标现象，总体来看疏浚前底泥营养盐污染程度较高。
考虑峡山大溪流域人口、工业分布、土地利用方式等，于疏浚前后在疏浚河段布设10 个采样点位，分别为峡山大溪干流中下游（XSDX01）和上游（XSDX02）、西港支流（XG01）、石美溪支流（SMX01）、南中港支流（NZG01）、大潮港支流（DCG01）、东山港支流（DSG01）、涵肚溪支流（HDX01）、洋内支流（YN01）、葫芦港支流（HLG01），采样点位如图1 所示。分别于疏浚前5 个月和疏浚后4 个月采集10 个点位的表层沉积物与上覆水。表层沉积物采用抓斗式采样器采集，样品尽可能筛选出杂质，装入聚乙烯袋中密封运回实验室。沉积物鲜样用于测试粒径、含水率和分离间隙水，剩余部分经冷冻干燥后研磨过100 目尼龙筛，用于测定沉积物中有机质（OM）、总氮（TN）和总磷（TP）浓度。上覆水利用有机玻璃采水器采集，装入乙烯瓶中运回实验室，用于测定水体中氨氮（）、TN 和TP 浓度。
图1 峡山大溪流域采样点位分布Fig.1 Distribution of sampling points in Xiashan Daxi Basin
1.2 测试方法
沉积物含水率采用GB 17378.5—2007《海洋监测规范 第5 部分：沉积物分析》中的重量法测定，粒径采用GB/T 19077—2016《粒度分布 激光衍射法》测定，沉积物中OM 浓度采用NY/T 1121.6–2006《土壤检测 第6 部分：土壤有机质的测定》中的重铬酸钾滴定法测定，TN 浓度采用CJ/T 221—2005（49）《碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法》测定。沉积物中TP 浓度的测定采用欧洲标准测试框架下发展的沉积物磷形态测试方法——SMT 法[15]：利用浸提液将磷从土壤干样中提取，采用DZ/T 0064.61—1993《地下水质检验方法 磷铋钼蓝比色法》测定磷浓度。间隙水通过离心法获得，间隙水和上覆水中TN 和TP 浓度分别采用HJ 535—2009《纳氏试剂分光光度法》、HJ 636—2012《碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法》和GB/T 11893—1989《钼酸铵分光光度法》测定。
1.3 评价方法
1.3.1 有机指数法
采用有机指数（OI）法对沉积物中OM 污染进行评价[16]，OI 计算公式如下：
其中，WOC、WON计算公式如下[17]：
式中：WOC为 沉积物中有机碳浓度，%；
WON为沉积物中有机氮浓度，%；
WOM为沉积物中有机质浓度，%；
WTN为沉积物中总氮浓度，%。
OI 评价标准[18]见表1。
表1 沉积物OI 评价标准[18]Table 1 Assessment standards of sediment organic pollution index
1.3.2 综合污染指数法
采用综合污染指数（FF）法评价氮和磷共同作用对表层沉积物的污染程度[19]，FF 计算公式如下：
式中：Si为沉积物单项污染指标i的评价指数，Si大于1 表示指标i的浓度超过评价标准值；
Ci为沉积物指标i的实测值，g/kg；
Cs为沉积物指标i的评价标准值，本研究评价标准值参考《中国土壤元素背景值》[14]，TN、TP 的Cs分别取1.46、0.67 g/kg；
F为n种污染物的污染指数平均值；
Fmax为最大单项污染指数。
FF 分级标准见表2。
表2 沉积物FF 分级标准Table 2 Classification standards of comprehensive pollution of sediments
2.1 疏浚对沉积物理化特性的影响
疏浚前后峡山大溪流域表层沉积物的理化特性如表3 所示。由表3 可知，疏浚后峡山大溪流域表层沉积物含水率有所降低，相对于疏浚前下降了9.54%。沉积物粒径分布发生明显变化，砂占比略有增加，黏土占比降低明显，粉砂占比则无明显变化（图2）。沉积物OM 和TN 浓度均值显著下降，相较于疏浚前分别下降了53.3%和54.5%。但是TP 浓度却有所回升，相较于疏浚前上升了3.7%。总体来看，疏浚对表层沉积物中营养物移除能力表现为TN>OM>TP，且疏浚后沉积物的理化性质变化较大，可能会对表层沉积物OM 矿化和营养盐转化过程产生影响。
图2 疏浚前后各采样点位沉积物粒径分布Fig.2 Distribution of particle size of sediments at various sampling points before and after dredging
表3 疏浚前后峡山大溪流域表层沉积物理化特性Table 3 Physico-chemical characteristics of surface sediments in Xiashan Daxi Basin before and after dredging
2.2 疏浚对水体营养盐浓度的影响
图3 疏浚前后各采样点位上覆水中、TN 和TP 浓度变化Fig.3 Concentration of ,TN and TP in overlying water at various sampling points before and after dredging
2.3 疏浚对间隙水营养盐浓度的影响
图4 疏浚前后各采样点位沉积物间隙水中、TN 和TP 浓度变化Fig.4 Variation of concentrations of ,TN and TP in interstitial water at various points before and after dredging
2.4 疏浚前后沉积物污染评价
疏浚前后采样各点位沉积物的OI 和FF 污染程度分级见表4。由OI 污染评价结果可知，疏浚前所有点位均受到OM 的重度污染；
疏浚后，OM 重度污染点位占比60%，中度污染点位占比30%，轻度污染点位占比10%，说明疏浚后峡山大溪流域表层沉积物OM 污染问题依然严峻。由综合污染指数（FF）评价结果可知，疏浚前除HLG01 处于中度污染外，其余点位均处于重度污染；
疏浚后峡山大溪流域表层沉积物氮、磷综合污染情况有所改观，但仍有1/2 以上的点位处于重度污染，根据单项指标Si得知TN对沉积物的污染影响大于TP。综上，本次疏浚虽然可在短时间内快速移除沉积物中部分营养盐，但表层沉积物营养盐污染程度依然处于较高等级，因此本次疏浚并没有完全消除沉积物中营养盐对水环境的潜在影响风险。
表4 疏浚前后各采样点位沉积物OI 和FF 污染程度分级Table 4 Pollution levels classification of OI and FF indexes of sediments at various sampling points before and after dredging
3.1 疏浚前后C/N 对比
疏浚前后沉积物碳氮比（C/N）如图5 所示。研究表明，当C/N 为4～10 时，OM 来源于内源，主要包括底栖动物、浮游生物和低等水生植物；
当C/N 高于20 时，OM 主要来源于外源，如生活、工业污水排放等点源及高等陆生植被；
当C/N 为10～20 时，OM来源由内源和外源共同决定[26-28]。本研究中，疏浚前各采样点位表层沉积物中C/N 总体处于10～20，表明沉积物的OM 由外源和内源污染共同作用；
疏浚 后XG01、SMX01、NZG01、DCG01、YN01 和HLG01 点位C/N 有所回升，NZG01 和DCG01 点位C/N 甚至高于20，表明疏浚后大量外源颗粒性有机物持续输入未得到有效控制。这主要是由于峡山大溪流域人口密集，且干支流沿岸多分布印染纺织等工业，含有大量有机物的生活污水以及工业废水被排放到峡山大溪干支流中导致C/N 升高，同时疏浚多以带水疏浚方式开展，含有机质的残留淤泥回淤也可能会对C/N 产生一定的影响。
图5 疏浚前后各采样点位沉积物中C/N 变化Fig.5 C/N variation of sediments at various sampling points before and after dredging
3.2 疏浚对沉积物营养盐负荷的影响
疏浚前后各采样点位沉积物营养盐浓度如图6所示。由图6（a）可知，除HLG01 点位外，其他点位疏浚后沉积物OM 浓度相较于疏浚前均有不同程度的下降。HLG01 点位OM 浓度疏浚后高于疏浚前，这可能是由于葫芦港支流地处峡山大溪中游，两岸是峡山流域的核心区，人口密集且“散乱污”企业众多，疏浚后周围密集村居生活污水和中上游工业废水向峡山大溪输入了大量OM，该点位沉积物C/N升高也反映了这一现象。对比疏浚后表层沉积物OM 浓度与中国土壤元素背景值[14]发现，除XSDX02、SMX01 和HDX01 点位外，峡山大溪流域其他采样点位表层沉积物中OM 浓度均高于中国土壤元素背景值。说明本次疏浚虽然能在一定程度上降低峡山大溪流域表层沉积物OM 浓度，但由于再次疏浚后新生成的表层沉积物由多方面来源组成[29]，一是埋藏在较深层次的底泥暴露，二是由于疏浚方式和质量控制的限制造成的残泥或回淤，三是疏浚造成的悬浮颗粒的扩散再沉降及外来颗粒物的输入，通常这些颗粒物的OM 浓度很高，导致疏浚后峡山流域表层沉积物OM 浓度依然较高[30-31]。
由图6（b）可知，除XSDX02、HLG01 点位外，疏浚后峡山大溪流域各采样点位表层沉积物TN 浓度均低于疏浚前，在采样时发现XSDX02 点位周围有工程正在施工，施工过程中向水体排放了大量建筑垃圾及废水，导致该点位TN 浓度升高。HLG01 则是外源输入较大，OM 矿化产生的氮在此处造成了TN 浓度的回升。与中国土壤元素背景值相比，疏浚后仅有SMX01和NZG01 点位表层沉积物TN 低于中国土壤元素背景值，说明本次疏浚对于控制表层沉积物中TN 和OM 的效果有限。
由图6（c）可知，疏浚后峡山大溪流域有1/2 的点位表层沉积物TP 浓度出现了回升现象，这一方面与疏浚后外源污染再输入有关，另一方面则与疏浚后沉积物理化环境的改变有关。C/N 表明，XSDX01和XSDX02 点位疏浚后受外源输入影响较小，其TP 浓度升高是由于疏浚后更深层的沉积物暴露于表面，新暴露沉积物中磷浓度较疏浚前浓度分别高0.33、0.66 g/kg。再者，疏浚后形成的新生表层中氧化还原电位升高，使间隙水中的溶解态磷与沉积物中的金属离子结合，在沉积物中形成较为稳定的颗粒态磷，使沉积物中TP 浓度上升。NZG01、DCG01和HLG01 点位疏浚后TP 浓度升高，可能受外源输入影响较大。疏浚后无采样点位TP 浓度超过中国土壤元素背景值，可见，与OM 和TN 相比，表层沉积物TP 污染较轻。
图6 疏浚前后各采样点位沉积物中OM、TN 和TP 浓度变化Fig.6 Variation of OM,TN and TP concentrations of sediments at various sampling points before and after dredging
3.3 疏浚对沉积物营养盐释放的影响
对于氮来说，在疏浚后短期内，暴露于沉积物-水界面的新生界面氧化还原电位升高，不利于的释放[33]。但间隙水中浓度在垂向分布上通常是随深度增加的[34]，由于本次疏浚采用“拐点法”[35]确定疏浚深度，而沉积物的空间异质性使不同目标污染物的拐点位置存在差异，本次疏浚深度均在1 m 以内，可能未彻底清除污染层，导致疏浚后污染层暴露于水土界面，因此疏浚后即使在富氧条件下仍会有大量释放。同时，沉积物-水界面的新生界面升高的氧化还原电位减弱了反硝化反应，导 致间隙水中不 断累积，和也会向上覆水释放，因此TN 的扩散方向不变。另外，疏浚会显著改变表层沉积物中微生物的数量、总体活性等[25]，致使硝化细菌数量减少，减弱的硝化作用，使间隙水中的不断累积，促使沉积物中的氮向上覆水扩散。但是若沉积物中的氮一直处于释放状态，水中较高的氮磷比（N/P）可能改变浮游植物的种群密度，导致水体富营养化[36]。因此疏浚后短期内如何减弱沉积物氮的内源释放应引起重视。
（1）疏浚可以有效去除峡山大溪流域上覆水和沉积物间隙水中的营养盐，对于改善水体水质的作用明显。疏浚对于峡山大溪流域沉积物中OM、TN 去除效果好于TP，沉积物中TP 浓度在疏浚后存在反弹现象。
（2）疏浚后峡山大溪流域沉积物中OM、TN 仍处于较高的污染水平，主要受疏浚深度、沉积物理化性质及赋存环境的改变等因素影响，C/N 表明外源污染是峡山流域疏浚后污染仍然严重的原因之一，因此，需要在疏浚后严控外源污染，才能长久有效地改善水质。
（3）本次疏浚在短期内对峡山大溪流域表层沉积物间隙水中氮的内源释放有促进作用，对磷的内源释放存在抑制作用，这与疏浚前后沉积物的理化性质及赋存环境的改变有关，疏浚后导致短期内氮的内源释放风险应引起关注。
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